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    計算文獻導讀（十三）：Adv. Mater. | 高效藍光LED材料中，鹵化物鈣鈦礦電子結構的DFT計算分析
    來源：科學10分鐘 時間：2021-09-24 21:52:04 瀏覽：3376次

    研究背景

    平板顯示器在日常用品中占有超千億美元的市場份額，它的制作依賴于高效率、高色彩飽和度的藍色、綠色和紅色發光二極管(LED)。最近，研究人員發現鹵化物鈣鈦礦基光電材料展現出低成本和高性能的特點，具有潛在的LED應用價值。然而，在三原色中，藍色鈣鈦礦LED材料的性能遠遠落后于紅色和綠色，成為了科研人員亟待解決的一大問題。

    研究結果

    近日，來自華中科技大學光學與電子信息學院唐江教授團隊的研究人員報道了一種高效無鉛鈣鈦礦材料CsEuBr3，其發光中心為448 nm，顏色坐標為(0.15, 0.04)，由Eu-5d→Eu-4f/Br-4p躍遷引起，光帶隙為2.85 eV。進一步的光學表征表明，其激發態壽命為151 ns，激子擴散速率為0.0227 cm2 s?1，量子產率高達≈69%。同時，研究人員基于全真空加工方法構建了深藍色鈣鈦礦發光二極管(PeLEDs)。在15.9 cd m?2的初始光強下，該器件的最大外量子效率為6.5%，工作半衰期為50分鐘。預計這項工作將激發下一代LED應用中對鑭系鈣鈦礦的進一步研究。

    計算分析

    在實驗上，研究人員通過將滿足化學計量比的CsBr與EuBr2在780℃的溫度下進行48小時的固相反應，合成了CsEuBr3晶體。為了從理論上理解CsEuBr3晶體展現出的優良光電性質，研究人員進一步利用第一性原理密度泛函理論(DFT)來獲取CsEuBr3的能帶結構以及VBM/CBM處電荷密度的實空間分布。

    圖 1. 無鉛CsEuBr3鈣鈦礦材料的基本電子結構性質。a）晶體結構，b）能帶結構與態密度

    ↓點擊快速預約能帶結構計算↓ 

    如圖1a所示，CsEuBr3具有正交鈣鈦礦型結構，其發光結構[EuBr6]?傾斜八面體被惰性Cs+陽離子包圍，且Eu2+離子半徑為117 pm與Pb2+ (119 pm)相近。為此研究人員在分析CsEuBr3體系的同時，還將CsEuBr3與CsPbBr3進行了對比。

    考慮到體系中存在鑭系元素，在描述強相關的f軌道電子時，研究人員使用了簡化版的Cococcioni 和de Gironcoli的Hubbard (+U)校正，然后對能帶結構進行了計算。如圖1b所示，CsEuBr3在Γ點有一個直接帶隙，帶隙大小為2.85 eV，最低躍遷是偶極允許的，因此熒光(PL)衰減壽命較短，為188.9 ns。CBM主要由Eu-5d軌道構成，而VBM是由Eu-4f軌道和Br-4p軌道的一小部分雜化而成。同時Cs+離子對CBM和VBM均沒有貢獻，這類似于CsPbBr3 (CBM: Pb-6p軌道，VBM: Pb-6s軌道、Br-4p軌道)等鉛鹵鈣鈦礦材料。

    對于CsPbBr3，Pb-6p、Pb-6s軌道會產生一個較大的色散，使激子分離變得容易，因此在室溫下具有較低的熒光量子產率(PLQY)。而多余的Cs+離子通常被引入以限制PbBr6?八面體,形成Cs4PbBr6/CsPbBr3核殼結構，并將提高室溫PLQY。

    圖 2. 導帶底CBM（a）與價帶頂VBM（b）處的電荷密度的實空間分布

    對于CsEuBr3來說，Eu-5d和Eu-4f軌道的空間占據范圍很小，足以約束激子，如圖2 a, b所示，這意味著該類材料自身就具有高PLQY和高激子束縛能的特點，而不需要進一步的組分設計。

    同時，根據費米黃金定則，[EuBr6]?八面體上電子和空穴電荷密度之間的高重疊度有利于實現高的輻射復合率，如圖2 a, b所示。正如預期的那樣，CsEuBr3材料的絕對PLQY測量值為68.3%，遠遠高于CsPbBr3(<1%)。

    文獻鏈接

    https://doi.org/10.1002/adma.202101903

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    12條評論
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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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