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【頂刊速覽】2021年量子點材料最新研究進(jìn)展

來源：測試GO 時間：2021-09-18 11:32:08 瀏覽：4794次

1、引言

傳統(tǒng)體相半導(dǎo)體材料因其具有獨特的光學(xué)和電學(xué)特性，已經(jīng)在電腦、移動電話、激光和衛(wèi)星等各領(lǐng)域得到廣泛地應(yīng)用。通過分子束外延(MBE)和金屬有機化學(xué)氣相沉積(MOCVD)等逐層晶體生長技術(shù)可以有效對體相半導(dǎo)體材料進(jìn)行晶體結(jié)構(gòu)和組分進(jìn)行調(diào)控和設(shè)計，制備出具有寬范圍可調(diào)光電特性的高結(jié)晶性Si和III-V(例如GaAs、InP和GaN)等半導(dǎo)體。

與體相半導(dǎo)體材料相比，量子點材料是一種半徑小于或者接近波爾半徑，能夠接受激發(fā)光產(chǎn)生熒光的半導(dǎo)體納米材料，當(dāng)其降低到一定的臨界尺寸后，電子在三維上的運動受到限制，能夠表現(xiàn)出量子限域效應(yīng)。與體相半導(dǎo)體材料相比較，量子限域結(jié)構(gòu)能表現(xiàn)出與尺寸相關(guān)的電子特性，受限制的電子運動導(dǎo)致一個離散的類似原子的電子結(jié)構(gòu)和大小依賴的能級，因此在化學(xué)、物理、電學(xué)和光學(xué)性能等方面具有更高的可調(diào)控性，在材料和器件設(shè)計中表現(xiàn)出更高的杠桿作用^[1]。

1、Nature Communications：一種用于神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)的柔性、靈活、超靈敏光電傳感器陣列

視覺系統(tǒng)對生物體的生存和競爭必不可少。在視覺信息處理過程中，大腦視覺中樞做出復(fù)雜行為判斷前，視網(wǎng)膜在對光刺激信號進(jìn)行檢測同時并行處理所捕獲的圖像信息。開發(fā)受人眼啟發(fā)的神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)主要面臨雙重挑戰(zhàn)：既要重現(xiàn)動物系統(tǒng)的靈活性、復(fù)雜性和適應(yīng)性，又要通過高效且簡潔的計算加以實現(xiàn)。

近年來，基于傳統(tǒng)互補金屬氧化物半導(dǎo)體(CMOS)成像器或電荷耦合器件(CCD)的數(shù)字視覺系統(tǒng)迅速發(fā)展起來，通過串行或粗略并行結(jié)構(gòu)上的擴展接口數(shù)字處理單元來實現(xiàn)計算機視覺，但是這種方法通常會面臨功耗高、尺寸大、成本高等缺點。相比而言，人類視覺系統(tǒng)擁有很多帶有突觸的視神經(jīng)元，能夠探測圖像信息，并可以存儲信息和處理數(shù)據(jù)，因而能平行地處理大量的信息，而每個突觸活動所耗費的能量僅為1-100飛焦耳，因此，模擬人類視覺系統(tǒng)開發(fā)神經(jīng)形態(tài)電路可以將圖像傳感、記憶和處理功能集成到設(shè)備中，實時處理連續(xù)的模擬亮度信號。針對于此，高集成度、靈活性和超靈敏度是模擬生物處理過程的實用人工視覺系統(tǒng)的關(guān)鍵。

為此，中國科學(xué)院金屬研究所成會明院士團(tuán)隊與國內(nèi)多家單位的科研團(tuán)隊合作開發(fā)出一種柔性碳納米管-量子點神經(jīng)形態(tài)人工視覺光電傳感器^[2]。通過使用半導(dǎo)體性碳納米管和鈣鈦礦量子點的組合，作為神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)的有源敏感材料，組裝于一個1024像素的柔性光電傳感器陣列，實現(xiàn)了光傳感、信息存儲和數(shù)據(jù)預(yù)處理等功能以及視覺圖像強化學(xué)習(xí)過程（圖1）。該設(shè)備對光的靈敏度為5.1×10⁷A /W，探測靈敏度為2×10¹⁶ Jones。高靈敏的光電傳感器可以同時充當(dāng)人工光感受器和生物突觸，直接對光刺激作出反應(yīng)，并進(jìn)行光可調(diào)突觸可塑性的功能預(yù)處理。這些結(jié)果為人工神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)的發(fā)展提供了動力，以模擬生物視覺系統(tǒng)的靈活性、復(fù)雜性和適應(yīng)性。基于此，作者進(jìn)一步通過1 μW/cm²的弱光脈沖訓(xùn)練傳感器陣列，演示了神經(jīng)形態(tài)強化學(xué)習(xí)（圖2）。

圖1 器件設(shè)計與表征

圖2 光傳感裝置外觀與演示

2、Light: Science and Applications: 基于量子工程非平衡摻雜實現(xiàn)高效p型摻雜AlGaN

超寬帶隙(UWBG)氮化物作為新一代半導(dǎo)體，因其可調(diào)諧的直接UWBG、高擊穿場、優(yōu)異的化學(xué)和熱穩(wěn)定性，在高效深紫外照明和探測、高頻大功率電子器件等領(lǐng)域發(fā)揮著核心作用。近年來，氮基半導(dǎo)體-超導(dǎo)體和單片集成光通信芯片的研究進(jìn)展更是進(jìn)一步顯示了超寬帶氮化物的廣闊前景。其中，AlGaN材料是一種直接可調(diào)UWBG氮化物，可用于制備紫外光源。然而，對于UWBG氮化物而言，摻雜劑溶解度、自補償、受體活化能(Ea)等問題嚴(yán)重阻礙了其高效摻雜，成為了實現(xiàn)高性能器件的主要障礙。目前溶解度和自我補償?shù)膯栴}在一定程度上得到了改善和優(yōu)化，但是高的Ea依舊是核心問題。發(fā)展新型摻雜方法，克服摻雜的物理限制，降低受體激活能，是提升高Al組分AlGaN材料p型摻雜效率的根本，也是推動深紫外光源效率提升的關(guān)鍵。

為此，中國科學(xué)院長春光學(xué)精密機械與物理研究所研究員黎大兵團(tuán)隊和中科院半導(dǎo)體研究所研究員鄧惠雄合作，報道了一種通過量子工程非平衡摻雜實現(xiàn)高效率p型超寬禁帶氮化物材料的方法（圖3）^[3]。通過采用量子工程非平衡摻雜方法，在AlGaN材料體系中引入GaN量子結(jié)構(gòu)，并將摻雜劑集中摻雜在GaN局域量子結(jié)構(gòu)附近的基質(zhì)材料中，形成非平衡材料體系，促使系統(tǒng)價帶頂（VBM）上移，并保證雜質(zhì)能有效釋放空穴至VBM，從而實現(xiàn)了高Al組分AlGaN受體摻雜激活能降低。

理論計算結(jié)果表明，AlN材料中引入GaN量子點能夠有效調(diào)控整個體系的價帶頂位置，并且價帶頂能級呈現(xiàn)上升趨（圖4）?；谏鲜隽孔庸こ虛诫s理論，通過金屬有機化學(xué)氣相沉積（MOCVD）生長AlGaN:GaN量子點結(jié)構(gòu)，并進(jìn)一步通過發(fā)展“間斷外延”的非平衡生長法來實現(xiàn)AlGaN:GaN量子點非平衡摻雜系統(tǒng)。利用變溫Hall測試，發(fā)現(xiàn)Mg受體激活能均小于50 meV（圖5），相比體材料均勻摻雜方式的激活能降低了近一個數(shù)量級，并且空穴濃度均達(dá)到1018 cm^-3量級。將非平衡量子摻雜方法應(yīng)用到深紫外LED中，其性能得到顯著提升。隨著量子材料生長技術(shù)的發(fā)展，這種方法將得到廣泛應(yīng)用，并有望極大地促進(jìn)超寬帶隙半導(dǎo)體器件的發(fā)展。

圖3 價帶調(diào)制降低UWBG氮化物中的受體Ea示意圖

圖4 理論計算

圖5 量子工程摻雜AlGaN的空穴導(dǎo)電特性及電導(dǎo)率的變溫Hall測試

3、Nature Communications：超高亮度拉曼量子點助力多色光學(xué)成像

生物分子的空間分布成像是現(xiàn)代生物學(xué)的核心，熒光技術(shù)的發(fā)展使研究人員能夠以納米級的精度研究亞細(xì)胞結(jié)構(gòu)。例如免疫熒光顯微鏡 (IFM)，通過實現(xiàn)熒光材料與抗體等親和結(jié)合劑進(jìn)行偶聯(lián)，可以有效實現(xiàn)各種生物標(biāo)志物的分布可視化。在過去的20年里，光學(xué)和化學(xué)的進(jìn)步促使很多具有優(yōu)秀光物理特性的新的熒光材料得到了開發(fā)，尤其是發(fā)光納米粒子如量子點和聚合物量子點等。這些熒光納米粒子具有超高的亮度和很強的光穩(wěn)定性，并已被成功地應(yīng)用在IFM細(xì)胞成像研究當(dāng)中。

然而，針對細(xì)胞中多個靶點的同時多色成像，即同時觀察復(fù)雜的生物網(wǎng)絡(luò)和相互作用，仍然是一個懸而未決的挑戰(zhàn)，其主要的技術(shù)難題源自于熒光材料的基本“光譜擁擠”問題。另一方面，基于拉曼光譜的方法雖然具有更高的光譜分辨率，但通常缺乏生物標(biāo)志物實際成像所需的靈敏度。

為了解決對新型拉曼探針的迫切需求，哥倫比亞大學(xué)閔瑋教授課題組開發(fā)了一系列新型拉曼納米量子點顆粒（Raman dots，Rdots）（圖6）^[4]。這些Rdots在較小尺寸（直徑約20納米）下可以實現(xiàn)超高的亮度和與極窄的峰寬，當(dāng)與新興的受激拉曼散射 (SRS) 顯微鏡結(jié)合使用時，這些 Rdots 比之前報道的拉曼活性有機探針亮兩到三個數(shù)量級。Rdots的亮度、小尺寸以及簡單方便的表面生物修飾能力特性允許對哺乳動物細(xì)胞和組織切片中的特定蛋白靶點(包括細(xì)胞骨架和低豐度表面蛋白)進(jìn)行免疫染色，具有高成像對比度（圖7）。

圖6 Rdots的制備及其生物功能化原理圖

圖7 使用Rdots進(jìn)行多色成像

4、Nature Communications：量子點的聲子輔助上轉(zhuǎn)換光致發(fā)光

光致發(fā)光和電致發(fā)光在我們的日常生活中的信息表達(dá)、獲取和通信中起著至關(guān)重要的作用，然而在這些方面的應(yīng)用主要采用轉(zhuǎn)換光發(fā)射，發(fā)射光子的能量明顯低于激發(fā)光子(或電子空穴對)，這一過程會造成大量的能量損耗，且會使得發(fā)光器件發(fā)熱，縮短器件壽命。目前僅就普通照明而言，上轉(zhuǎn)換發(fā)光就消耗了全球近 15% 的電能，并以廢熱的形式造成嚴(yán)重的能量損失，并進(jìn)一步導(dǎo)致全球變暖，引起安全問題。

與之相對，熱輔助上轉(zhuǎn)換光致發(fā)光 (UCPL) 可以通過提取以分子振動形式存儲在工作介質(zhì)（或晶體中的聲子）中的熱能，發(fā)射能量高于激發(fā)光子的光子。這一過程可將晶格振動中的熱能轉(zhuǎn)化為光能，提高發(fā)光體的能量轉(zhuǎn)換效率，并減少發(fā)熱。目前已有多種材料被發(fā)現(xiàn)具有上轉(zhuǎn)換發(fā)光能力，但由于材料質(zhì)量、制作成本等問題，均難以滿足實際應(yīng)用的需求。隨著合成技術(shù)的發(fā)展，近年來人們通過溶液方法以很低的成本制造出具有優(yōu)異光學(xué)性質(zhì)的半導(dǎo)體量子點。量子點被認(rèn)為是一種很有潛力的上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料，但其上轉(zhuǎn)換發(fā)光的性質(zhì)、機理以及應(yīng)用均未得到充分探索。

基于此，浙江大學(xué)彭笑剛、秦海燕課題組報道了基于溶液量子點的高效上轉(zhuǎn)換發(fā)光，揭示了其基于本征電聲子耦合能級的上轉(zhuǎn)換發(fā)光機制，并拓展了其在光學(xué)制冷以及高效照明領(lǐng)域的應(yīng)用^[5]。研究結(jié)果表明對于CdSe/CdS核殼結(jié)構(gòu)量子點，上轉(zhuǎn)換發(fā)光能夠高效進(jìn)行，并且其上轉(zhuǎn)換熒光量子產(chǎn)率與下轉(zhuǎn)換一致，均接近100%。

進(jìn)一步的研究結(jié)果表明，與缺陷輔助上轉(zhuǎn)換光致發(fā)光不同，溫度相關(guān)測量和單點光譜揭示該量子點材料上轉(zhuǎn)換光致發(fā)光和常規(guī)下轉(zhuǎn)換光致發(fā)光共享相同的電子—聲子耦合電子態(tài)。為此，作者提出了基于本征電聲子耦合能級的上轉(zhuǎn)換發(fā)光機制以解釋觀察到的上轉(zhuǎn)換發(fā)光現(xiàn)象（圖8）。另外，作者通過用長波光激發(fā)封裝在溫度計中的量子點溶液，實現(xiàn)了量子點相對于背景溶劑的光學(xué)制冷（圖8），并進(jìn)一步利用量子點高效上轉(zhuǎn)換發(fā)光的特性，實現(xiàn)LED光譜在短波側(cè)的拓寬，構(gòu)建了具有高顯色性（CRI>90）的高效白光照明光源（圖9）?？偟膩碚f，膠體量子點是一種高效、穩(wěn)定、經(jīng)濟(jì)的上轉(zhuǎn)換光致發(fā)光發(fā)射體，具有廣泛的應(yīng)用前景。

圖8 基于本征電聲子耦合能級的上轉(zhuǎn)換發(fā)光機理圖

圖9 基于量子點上轉(zhuǎn)換發(fā)光的相對光學(xué)制冷

圖10 基于量子點上轉(zhuǎn)換發(fā)光的高顯色性白光光源

5、Chemical Engineering Journal: 硼量子點納入 3D 交聯(lián) rGO 骨架以構(gòu)建高效儲鋰負(fù)極

鋰離子電池（LIBs）在推動消費電子、電動汽車和大規(guī)模固定儲能的快速發(fā)展中發(fā)揮了重要作用，硼作為鋰離子電池的負(fù)極材料，由于其嵌鋰相Li_xB ( x =1~5) 所具有的超高理論容量：2479~12395 mAhg^-1，以及廉價、無毒的特性，已或多或少受到一定的關(guān)注。然而，硼材料存在強共價鍵所構(gòu)建的內(nèi)在聚合硼骨架，并且聚合硼幾乎不能被激活，表現(xiàn)出電化學(xué)惰性，很難與鋰直接反應(yīng)，導(dǎo)致硼負(fù)極在實際電池中的大規(guī)模應(yīng)用受到嚴(yán)重阻礙。

受碳/金屬量子點(QD) 在能量存儲中的應(yīng)用啟發(fā)，量子點材料擁有獨特的表面/邊緣效應(yīng)，并且可以為電解質(zhì)和電極之間的插層創(chuàng)造出色的界面。因此將硼的尺寸減小到量子尺寸也是一種有效的策略，不僅可以極大地提高硼的電化學(xué)活性，而且可以為離子吸附和解吸提供更多的活性位點，從而增加容量和改善離子擴散和電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)。然而，用作負(fù)極材料的活性 QD 會產(chǎn)生高暴露于電解質(zhì)的表面，導(dǎo)致固體電解質(zhì)中間相 (SEI) 層的循環(huán)形成和分解。

為此，中北大學(xué)王慧奇課題組通過硼納米片的低溫液相剝離合成了量子尺寸的硼點（BQDs）并結(jié)合到導(dǎo)電石墨烯基質(zhì)中，從而形成了3D交聯(lián)的 BQDs/還原氧化石墨烯骨架（B@rGO）作為鋰離子電池的負(fù)極（圖10）^[6]。3D交聯(lián)導(dǎo)電結(jié)構(gòu)激活 BQD 可逆地儲存/釋放鋰，并賦予相關(guān)的大孔/中孔，其中電解質(zhì)可以輕松進(jìn)入高效鋰的輸送途徑和活性吸附/解吸位點（圖11）。所開發(fā)的負(fù)極在0.05 Ag^-1的電流密度下具有2651 mAhg^-1的超高容量，在 0.1 Ag^-1下具有出色的長循環(huán)穩(wěn)定性，500圈后容量保持率為836 mAhg^-1（圖12）。并且該復(fù)合材料具有優(yōu)異的倍率性能，10 Ag^-1的大電流密度下仍然可以提供202 mAhg^-1的容量。

圖11 BQD@rGO骨架的制備示意圖

圖12 BQD@rGO骨架的孔徑結(jié)構(gòu)表征以及成鍵方式

圖13 BQD@rGO骨架的電化學(xué)性能

參考文獻(xiàn)

[1] Pelayo García de Arquer et al. Semiconductor quantum dots: Technological progress and future challenges. Science,2021, 373, 640.

[2] Zhu et al. A flexible ultrasensitive optoelectronic sensor array for neuromorphic vision systems. Nature Communications, 2021, 12, 1798.

[3] Jiang et al. Quantum engineering of non-equilibrium efficient p-doping in ultra-wide band-gap nitrides. Light: Science & Applications, 2021,10, 69.

[4] Zhao et al. Ultra-bright Raman dots for multiplexed optical imaging. Nature Communications, 2021, 12, 1305.

[5] Ye et al. Phonon-assisted up-conversion photoluminescence of quantum dots. Nature Communications, 2021,12,4283.

[6] Wang et al. Incorporating quantum-sized boron dots into 3D cross-linked rGO skeleton to enable the activity of boron anode for favorable lithium storage. Chemical Engineering Journal, 2021, 425, 130659.

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