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    計算文獻導讀（十一）：Nat. Catal. | 自適應雙金屬位點有機框架材料用于CO2選擇性光催化還原
    來源：科學10分鐘 時間：2021-09-18 09:55:03 瀏覽：4765次

    研究背景

    化石燃料的過度燃燒將排放過量二氧化碳(CO2)，并引發環境問題。CO2作為一種可再生的C1資源，將其捕獲并轉化為燃料和化學品，是一種可持續的解決方案。其中太陽能光驅動CO2轉化為有價值的衍生物(例如，CO、CH4和HCOOH)是一種重要途徑。

    最新研究表明，光催化CO2的產物主要是動力學控制的CO和HCOOH，而不是最理想和有利的產物CH4。為此，解決CO2光還原為CH4的低活性和選擇性仍然是一個巨大的挑戰。同時，從抑制動力學產物、增強C1中間體和催化位點之間的結合能力出發，開發一種促使CO2選擇性光催化生成CH4的方法具有重要意義。

    研究結果

    近日，來自天津工業大學梅東海、仲崇立教授團隊與中國科技大學江海龍教授團隊的研究人員從仿生的角度出發，開發了一種以銅/鎳二甲基亞砜為自適應雙金屬位點（DMSPs）的有機框架材料MOF-808-CuNi，活性位點可以與不同中間體動態匹配以穩定中間體，實現了CO2選擇性光催化為CH4。CH4生產率達到158.7μmol g-1 h-1，電子選擇性達到99.4%，產物選擇性達到97.5%。密度泛函理論計算表明，二甲基亞砜產生的協同效應和自適應行為在穩定不同的C1中間體方面起著至關重要的作用，從而抑制了副產物的生成，并解釋了CH4的高選擇性。

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    計算分析

    在實驗上，研究人員通過將MOF-808-EDTA分散在滿足化學計量比的Ni(NO3)2·6H2O和Cu(NO3)2·3H2O的混合溶液中，25℃下攪拌12小時，再進行后處理得到MOF-808-CuNi。然后，測定其催化CO2的光反應選擇性、反應過程的電子轉移和反應中間體。

    為了進一步解釋反應的電荷轉移過程與機理，研究人員進行了密度泛函（DFT）理論計算。

    圖 1. 電荷密度分析圖。a) MOF-808-CuNi電荷密度，b) MOF-808-CuNi與CO2分子的電荷密度

    圖1 a 展示了在反應開始前MOF-808-CuNi體系的電荷密度，黃色區域代表電荷聚集，表明電子主要集中在Cu/Ni DMSPs周圍。而當加入CO2之后，MOF-808-CuNi與CO2體系的電荷密度如圖1 b所示，電荷遷移至Cu/Ni DMSPs并 與CO2發生偶聯作用促使還原反應的發生。

    圖 2. 各中間體吉布斯自由能

    ↓點擊快速預約吉布斯自由能↓ 

    MOF-808-CuNi上的CO2光還原遵循COOH*中間路線，如圖2所示，該路線首先由CO2*與Cu-C和Ni-O鍵的活化引發。CO2*的兩個質子化過程中（HCOO*和COOH*）形成COOH*在熱力學和動力學上比HCOO*更容易，活化自由能為54 kJ·mol-1。COOH*質子化生成CO*，吉布斯自由能變為21kJ·mol-1。雖然HCOOH*的形成在熱力學上更有利，但CO*的形成是自發的，而HCOOH*的形成需要克服63kJ·mol-1的動力學能壘。CO* 得到質子的能力比從Cu/Ni DMSPs中解離更容易，進而形成HCO*，隨后依次克服能壘得到兩個質子H3CO*，然后形成CH3OH*，同樣地，此時CH3OH*不易解離。CH3OH*進一步脫水形成CH3*，從而形成CH4。

    圖 3. 結構參數與構型變化關系。a) Cu和Ni原子的距離dCu-Ni，b) EDTA四個N原子形成的二面角θ2N-2N

    從圖3 a可以看到在CO2分子吸附到催化劑上之前，原始dCu-Ni為4.312 ?，而當COOH*通過氫化形成HCOOH*時，dCu-Ni值變為4.356 ?。類似地，圖3 b中，θ2N-2N的變化范圍為從66.459°到83.377°。顯然，Cu/Ni DMSPs的空間構型在CO2光還原過程中是動態的。類似酶的最合適的構型可以通過與底物結合來誘導一樣，MOF-808-CuNi 催化劑的dCu-Ni和θ2N-2N值不斷變化以穩定C1中間體，抑制副產物的解吸。這被認為是CO2高選擇性光還原成CH4的重要原因，CO2在光還原反應過程中，每個反應中間體將處于其最佳狀態。

    文獻鏈接

    https://www.nature.com/articles/s41929-021-00665-3

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    12條評論
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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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