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從Nature Communications、JACS、ACS Nano等頂刊看催化領(lǐng)域最新進(jìn)展

來源：科學(xué)10分鐘時(shí)間：2021-06-19 15:26:10 瀏覽：8008次

催化概述

催化是自然界中普遍存在的重要現(xiàn)象，它能夠改變化學(xué)反應(yīng)速率而不影響化學(xué)平衡。而利用催化劑改變化學(xué)反應(yīng)速率的作用稱為催化作用，它本質(zhì)上是一種化學(xué)作用，催化作用幾乎遍及化學(xué)反應(yīng)的整個(gè)領(lǐng)域。

通常情況下，化學(xué)反應(yīng)物要想發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，必須使其化學(xué)鍵發(fā)生改變，而改變或者斷裂化學(xué)鍵需要一定的能量支持，能使化學(xué)鍵發(fā)生改變所需要的最低能量閾值稱之為活化自由能，而催化劑能夠通過改變化學(xué)反應(yīng)物的活化自由能進(jìn)而影響反應(yīng)速率，但反應(yīng)前后催化劑的量和質(zhì)兩者均不會(huì)發(fā)生改變。

根據(jù)反應(yīng)體系、狀態(tài)以及反應(yīng)類型等可以將催化作用分為：均相催化、多相催化、生物催化、自助催化、光催化、電催化等等。最早的催化出現(xiàn)在公元前，古中國的酒坊用酒曲（一種生物酶催化劑）來造酒，而工業(yè)上開始利用催化作用則出現(xiàn)在18世紀(jì)中葉，工業(yè)上采用鉛室法制硫酸過程中，以二氧化氮作催化劑，大大提高了反應(yīng)的速率。此后發(fā)展到今，催化、催化劑、催化作用開始頻繁閃耀在化學(xué)、材料、高分子、生物以及環(huán)境等各個(gè)領(lǐng)域（圖1，“Web of Science”數(shù)據(jù)庫檢索“catalyst”）。

圖1 “Web of Science”數(shù)據(jù)庫檢索“catalyst”涉及領(lǐng)域

此外，同樣以“catalyst”為關(guān)鍵詞，檢索其在“Web of Science”數(shù)據(jù)庫上近十年來的發(fā)文量，可以看到，催化近些年的發(fā)文量基本上呈現(xiàn)穩(wěn)步上升的趨勢，僅2019年和2020年兩年的發(fā)文總量就超過18萬+，可見催化領(lǐng)域研究之火熱（圖2）。

圖2 “Web of Science”數(shù)據(jù)庫統(tǒng)計(jì)近十年來催化領(lǐng)域發(fā)文量

如此大的發(fā)文量一方面表示了催化領(lǐng)域的熱門，另一方面同樣也解釋了為什么催化頻繁登上Nature、Science、JACS、Angewan、AM等頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊。

為了進(jìn)一步展示催化領(lǐng)域的“萬眾矚目”，筆者一覽頂級(jí)期刊關(guān)于催化領(lǐng)域的研究報(bào)道，并挑選部分最新成果進(jìn)行了解讀，以探一探最新的催化領(lǐng)域，研究的都是哪些“未來之星”！

催化最新成果解讀

1、Nature Communications：三硫化鋯納米帶的高效光催化性能

光催化制過氧化氫（H₂O₂）是人工光合作用的一種很有前途的方法。然而，緩慢的水氧化半反應(yīng)嚴(yán)重限制了H₂O₂的生成效率。新加坡國立大學(xué)陳偉教授等人^[1]以缺陷三硫化鋯（ZrS₃）納米帶（NBs）作為光催化劑，采用熱力學(xué)更為有利的芐胺氧化反應(yīng)作為半反應(yīng)，分別催化制備了H₂O₂和苯甲腈。作者在700 ℃的下對生長的ZrS₃ NBs進(jìn)行再退火，通過調(diào)控退火時(shí)間（10分鐘、15分鐘和20分鐘），獲得了具有S₂^2-空位的ZrS₃（ZrSS_2-x）。用不同量（50、100和150 mg）的溶有鋰的乙二胺通過低溫溶劑熱法制備了具有S^2-空位的ZrSS_2-x（ZrS_1-yS_2-x），可以同時(shí)調(diào)控ZrS₃納米帶中的S₂²^?和S²^?空位。研究發(fā)現(xiàn)，含二硫化物（S₂²^?）和硫化物陰離子（S²^?）空位的ZrS₃NBs對H₂O₂的生成和芐胺同時(shí)氧化制苯甲腈表現(xiàn)出良好的光催化性能，選擇性超過99%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在模擬太陽光照射下，缺陷ZrS₃NBs對H₂O₂和苯甲腈的產(chǎn)率分別為78.1±1.5和32.0±1.2 μmol h^-1（圖3）。

圖3 ZrS₃NBs的光催化性能

2、Energy Storage Materials：中空納米籠用于長循環(huán)大功率鋰硫電池的協(xié)同吸附-電化學(xué)催化隔膜

鋰硫電池因具有較高的理論比容量、能量密度以及環(huán)境友好等優(yōu)勢，被認(rèn)為是極具潛力的下一代儲(chǔ)能器件。然而，單質(zhì)硫及其放電產(chǎn)物的電絕緣性及反應(yīng)過程中的穿梭效應(yīng)導(dǎo)致活性物質(zhì)的利用率低、倍率性能差、循環(huán)壽命短，從而限制了鋰硫電池的商業(yè)化應(yīng)用。研究表明，過渡金屬磷化物（TMP）被認(rèn)為是解決這些問題極具潛力的材料之一，其同時(shí)具有豐富的協(xié)同吸附-催化位點(diǎn)和超高的電子傳導(dǎo)能力，這對于高能量密度鋰硫電池至關(guān)重要。南昌大學(xué)王珺課題組^[2]以多巴胺包覆的Ni-Co雙金屬普魯士藍(lán)類似物為前驅(qū)體，經(jīng)過簡單的磷化工藝將磷化鎳鈷納米粒子注入中空碳納米籠中（Ni-Co-P@C），并作為耐久大功率鋰硫電池的多功能隔膜以改善鋰硫電池的電化學(xué)性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)，Ni-Co-P@C復(fù)合材料外部的多孔導(dǎo)電碳層不僅能提供物理限域空間，還能加速Li⁺的遷移，促進(jìn)多硫化物（LiPSs）的轉(zhuǎn)化，而嵌入其中的極性Ni-Co-P納米粒子提供大量的協(xié)同吸附-催化活性位點(diǎn)，能有效的吸附LiPSs，并加速LiPSs的催化轉(zhuǎn)化。此外，由于外部碳層和磷化物本身優(yōu)異的電子傳輸能力，提高了多硫化物反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，增強(qiáng)了活性物質(zhì)的利用率。在涂敷在傳統(tǒng)的PP隔膜上后，組裝好的Li-S電池表現(xiàn)出優(yōu)異的鋰離子擴(kuò)散速率和良好的電化學(xué)性能（圖4），從而實(shí)現(xiàn)了集超長循環(huán)壽命和高倍率性能于一身的鋰硫電池的設(shè)計(jì)。

圖4 Ni-Co-P@C納米籠的合成及作為隔膜時(shí)鋰硫電池的電化學(xué)性能

3、Nature Communications：負(fù)載型單位點(diǎn)鎵/鋅多相催化烯烴寡聚反應(yīng)

烯烴寡聚反應(yīng)在20世紀(jì)60年代就實(shí)現(xiàn)了商業(yè)化應(yīng)用，相關(guān)催化過程往往采用均相過渡金屬Cr³⁺、Ni²⁺等催化劑，并需要烷基鋁等助催化劑來產(chǎn)生烷基鎳中間體（M-alkyl）。此外，將難于分離的均相催化劑固載化，近年來受到了廣泛的關(guān)注。有鑒于此，美國普渡大學(xué)Jeffrey T. Miller教授課題組^[3]開發(fā)了一系列單位點(diǎn)（single-site）催化劑，實(shí)現(xiàn)了在烷烴脫氫及烯烴加氫反應(yīng)中的應(yīng)用。作者認(rèn)為在脫氫/加氫催化反應(yīng)中，關(guān)鍵中間體（M-H、M-alkyl）及關(guān)鍵基元反應(yīng)（烯烴插入、β-H消除）與烯烴寡聚反應(yīng)基本一致。因此，在丙烷脫氫、丙烯加氫反應(yīng)中具有活性的單位點(diǎn)主族金屬催化劑Ga/SiO₂和Zn/SiO₂在特定條件下有望能夠催化烯烴寡聚反應(yīng)。如下圖5所示，在250 ℃、1 atm（標(biāo)準(zhǔn)大氣壓）下，四配位的Zn/SiO₂和Ga/SiO₂催化劑均可以催化乙烯寡聚反應(yīng)（~5%轉(zhuǎn)化率），而在250 ℃、30 atm下，乙烯寡聚速率可以提高兩個(gè)數(shù)量級(jí)，可以獲得~20%的乙烯轉(zhuǎn)化率，該研究結(jié)果為烯烴寡聚催化劑的設(shè)計(jì)提供了新思路。

圖5 250 ℃下寡聚反應(yīng)性能

4、ACS Nano：調(diào)整單原子催化劑的自旋密度，助力高效OER

如今，以磁性元素為活性中心的單原子催化劑（SACs）在高效電化學(xué)轉(zhuǎn)化方面得到了廣泛的應(yīng)用。因此，了解自旋的催化作用，從而調(diào)節(jié)單個(gè)原子中心的自旋密度，具有十分重要的價(jià)值。基于此，新加坡國立大學(xué)Jiong Lu等人^[4]報(bào)道了在TaS₂單分子膜（Co₁/TaS₂）上合成的鐵磁性Co單原子催化劑，并以此作為模型系統(tǒng)研究了析氧反應(yīng)（OER）的自旋密度-活性關(guān)系（圖6）。吸附在空位（Co_HS）上具有自旋極化電子態(tài)的單個(gè)Co原子作為OER的活性中心，其自旋密度可以通過調(diào)控Co負(fù)載量來調(diào)節(jié)。實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果都揭示了具有自旋密度依賴性的OER活性，即Co_HS的最佳自旋密度可以通過相鄰的雜化單個(gè)Co_Ta位點(diǎn)（用Co取代Ta）來實(shí)現(xiàn)，從而獲得更高的OER性能，而相同單個(gè)Co_HS位點(diǎn)則會(huì)在相鄰Co_HS上產(chǎn)生過大的自旋密度。其中，Co_HS的自旋密度越高，OER的氧結(jié)合能越高。總之，該工作建立的SACs中自旋密度-活性相關(guān)性可以為設(shè)計(jì)高效的可再生能源轉(zhuǎn)換磁性SACs提供新思路。

圖6 示意圖以及催化OER性能

5、Journal of the American Chemical Society：氧化鈷負(fù)載短程有序Ir單原子實(shí)現(xiàn)高效OER電催化

貴金屬對許多催化反應(yīng)都展現(xiàn)出獨(dú)特的優(yōu)勢，但是在地球上的豐度極低。在堿性條件下，過渡金屬氧化物（TMOs）具有靈活的組成和d-軌道的可調(diào)填充，非常適合取代貴金屬電催化劑，但在酸性條件下，TMO催化劑的活性和穩(wěn)定性都難以符合要求。利用具有理想配位幾何結(jié)構(gòu)的貴金屬單原子在過渡金屬位置進(jìn)行合適地取代，可以有效地構(gòu)筑高性能酸性電化學(xué)析氧（OER）催化劑。然而，由于貴金屬與TMO主體之間存在較大的晶格差異，將貴金屬原子直接置換到TMO骨架中面臨巨大的挑戰(zhàn)。鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授等人^[5]報(bào)道了一種通過金屬有機(jī)框架（MOFs）誘導(dǎo)的離子交換熱解過程，將Ir原子成功地嵌入到TMO結(jié)構(gòu)的陽離子亞晶格中，構(gòu)建了一種新型的Ir_xCo_3-xO₄雜化結(jié)構(gòu)，在OER電催化中實(shí)現(xiàn)了很高的活性和穩(wěn)定性。如圖7所示，作者適當(dāng)控制Co基ZIF-67的離子交換熱解，可以引入額外的Ir離子，確保摻雜劑和主體陽離子亞晶格之間具有相近的空間關(guān)聯(lián)性，從而獲得Ir_0.06Co_2.94O₄。在過電位300 mV下，Ir_0.06Co_2.94O₄催化劑的OER電流密度為5.99 mA cm^-2，質(zhì)量活度為2511 A g_Ir^?¹。同時(shí)，其質(zhì)量活性比商業(yè)IrO₂催化劑的質(zhì)量活性高了2個(gè)數(shù)量級(jí)以上，超過了已報(bào)道的大多數(shù)貴金屬基催化劑的質(zhì)量活性。

圖7 電催化劑的合成、結(jié)構(gòu)以及OER性能

總結(jié)與展望

不難發(fā)現(xiàn)，隨著多相催化、均相催化、電催化、儲(chǔ)能催化、光催化、單原子催化以及生物催化等相關(guān)學(xué)術(shù)名詞的頻頻出現(xiàn)，“催化”正在對學(xué)術(shù)界進(jìn)行全方位的洗禮。時(shí)刻關(guān)注這些頂級(jí)期刊的相關(guān)報(bào)道在一定程度上能夠讓我們迅速跟緊學(xué)術(shù)前沿領(lǐng)域大牛們的聚焦點(diǎn)，助力科研少走彎路，披荊斬棘！

參考文獻(xiàn)

[1] Tian, Z., Han, C., Zhao, Y. et al. Efficient photocatalytic hydrogen peroxide generation coupled with selective benzylamine oxidation over defective ZrS₃ nanobelts. Nat Commun 12, 2039 (2021). DOI: org/10.1038/s41467-021-22394-8.

[2] Zeliang Wu, Shixia Chen, Liang Wang, et al. Implanting Nickel and Cobalt Phosphide into Well-defined Carbon Nanocages: A Synergistic Adsorption-Electrocatalysis Separator Mediator for Durable High-Power Li-S batteries. Energy Storage Materials, 2020. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.03.026.

[3] LiBretto, N.J., Xu, Y., Quigley, A. et al. Olefin oligomerization by main group Ga³⁺ and Zn²⁺ single site catalysts on SiO₂. Nat Commun 12, 2322 (2021). DOI: org/10.1038/s41467-021-22512-6.

[4] Zejun Li, Zeyu Wang, Shibo Xi, et al. Tuning the Spin Density of Cobalt Single-Atom Catalysts for Efficient Oxygen Evolution. ACS Nano 2021 15 (4), 7105-7113. DOI: 10.1021/acsnano.1c00251.

[5] Jieqiong Shan, Chao Ye, Shuangming Chen, et al. Short-Range Ordered Iridium Single Atoms Integrated into Cobalt Oxide Spinel Structure for Highly Efficient Electrocatalytic Water Oxidation. Journal of the American Chemical Society 2021 143 (13), 5201-5211. DOI: 10.1021/jacs.1c01525.

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