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一文詳解化學(xué)結(jié)構(gòu)的表征方法

來源：本站時(shí)間：2021-04-23 14:44:17 瀏覽：25812次

1 引言

準(zhǔn)確測(cè)定物質(zhì)的元素組成、化學(xué)結(jié)構(gòu)和成分含量，對(duì)從微觀的原子、分子水平去認(rèn)識(shí)宏觀的物質(zhì)世界，推動(dòng)現(xiàn)代材料學(xué)科的發(fā)展至關(guān)重要。采用先進(jìn)的分析測(cè)試技術(shù)，可以快速準(zhǔn)確測(cè)定化合物的分子結(jié)構(gòu)，對(duì)于指導(dǎo)材料的可控合成，揭示結(jié)構(gòu)和性能之間的構(gòu)效關(guān)系具有舉足輕重的作用。物質(zhì)成分和含量的分析，一般是從原子的角度出發(fā)，利用原子或離子與光、熱、磁之間的相互作用來確定元素含量，如質(zhì)譜技術(shù)、原子吸收光譜、熒光光譜、能譜儀等。

而對(duì)于化學(xué)結(jié)構(gòu)的分析，一般是從化學(xué)鍵的角度出發(fā)來確定分子的結(jié)構(gòu)，應(yīng)用最廣泛的技術(shù)主要是三大光譜技術(shù)（紅外吸收光譜、拉曼散射光譜、紫外-可見吸收光譜）以及X射線光電子能譜。在此，本文結(jié)合測(cè)試原理，總結(jié)了這四大技術(shù)在分析化學(xué)結(jié)構(gòu)方面的應(yīng)用，供讀者學(xué)習(xí)參考。

2 分子結(jié)構(gòu)的“指紋”

微觀的原子和分子構(gòu)成了宏觀的物質(zhì)世界，聯(lián)系原子/分子與物質(zhì)的關(guān)鍵樞紐則是化學(xué)鍵。一般來說，純凈物分子內(nèi)或晶體內(nèi)相鄰兩個(gè)或多個(gè)原子（或離子）間強(qiáng)烈的相互作用力統(tǒng)稱為分子化學(xué)鍵。根據(jù)形成原因的不同，化學(xué)鍵可分為金屬鍵、離子鍵和共價(jià)鍵（圖 1）。

圖 1 三種形式的化學(xué)鍵

化學(xué)結(jié)構(gòu)的鑒定，實(shí)質(zhì)上就是分析化學(xué)鍵，包括鍵的組成、價(jià)鍵類型、化學(xué)環(huán)境、配位關(guān)系等。當(dāng)然，分子間的作用力（氫鍵和范德華力）也很重要。相對(duì)于無機(jī)物，有機(jī)物的分子結(jié)構(gòu)更加復(fù)雜，其結(jié)構(gòu)鑒定亦包括高分子鏈的局部結(jié)構(gòu)（官能團(tuán)、化學(xué)鍵）、構(gòu)型序列分析、共聚物的組成等。

不同結(jié)構(gòu)的分子具有獨(dú)特的“指紋”。從微觀角度上來說，分子是處于不斷運(yùn)動(dòng)的狀態(tài)，這種狀態(tài)并不局限于分子整體的熱運(yùn)動(dòng)，還包括了分子局部結(jié)構(gòu)的運(yùn)動(dòng)。

圖 2 亞甲基的振動(dòng)形式

一般來說，分子的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)共有四種：平動(dòng)、振動(dòng)、轉(zhuǎn)動(dòng)和電子運(yùn)動(dòng)。根據(jù)量子力學(xué)的原理，同一分子的不同形式的能量是不連續(xù)的，不同分子之間的相同形式的能量也千差萬別。圖2給出了亞甲基的六種振動(dòng)類型，每一種形式的振動(dòng)能都不一致，對(duì)應(yīng)于六個(gè)不同的振動(dòng)能級(jí)。分子振動(dòng)處于基態(tài)時(shí)，它是在能量最低的狀態(tài)下運(yùn)動(dòng)。

只有當(dāng)吸收足夠的能量后，才能從一種振動(dòng)形式變化至另一種振動(dòng)形式，其振動(dòng)能級(jí)也就從低能級(jí)躍遷至高能級(jí)。由于分子的運(yùn)動(dòng)能級(jí)是量子化的，這就為辨別分子結(jié)構(gòu)提供可靠依據(jù)。

電子的運(yùn)動(dòng)也是判定分子結(jié)構(gòu)的另一依據(jù)。大部分電子結(jié)構(gòu)分析方法都是基于同一原理，即核外電子的能級(jí)分布反映了原子的特征信息。利用不同的電磁波激發(fā)原子核外電子，使之發(fā)生層間躍遷，在此過程中獲得元素的特征信息。盡管單一原子的核外電子結(jié)合能是一致的，但當(dāng)原子與其他原子形成化學(xué)鍵后，原子的核外電子結(jié)合能會(huì)產(chǎn)生變化，如X射線光電子能譜中的“化學(xué)位移” 和紫外-可見吸收光譜中的“譜帶位移”，這也可作為分子結(jié)構(gòu)的“指紋信息” 。

除此之外，還可以利用電磁波與原子核之間的相互作用來獲得分子結(jié)構(gòu)信息。核磁共振技術(shù)就是分析核自旋在核塞曼能級(jí)上的躍遷來進(jìn)行結(jié)構(gòu)解析的工具。常見的核磁共振譜有氫譜和碳譜，通過氫原子和碳原子的化學(xué)環(huán)境不同進(jìn)行結(jié)構(gòu)分辨。根據(jù)出峰的位置、峰強(qiáng)和耦合常數(shù)進(jìn)行解析，可以得到完整分子結(jié)構(gòu)。

3 分子結(jié)構(gòu)的鑒定技術(shù)

分子結(jié)構(gòu)的辨析依賴分子與電磁波之間的相互作用。不同能量的電磁波與物質(zhì)的作用結(jié)果不同（圖 3）。

圖 3 光波譜圖及能量躍遷示意圖

3.1 傅里葉變換紅外光譜（FTIR）

一、測(cè)試原理

分子運(yùn)動(dòng)有平動(dòng)、轉(zhuǎn)動(dòng)、振動(dòng)和電子運(yùn)動(dòng)四種，物質(zhì)對(duì)紅外光的吸收是由于分子中官能團(tuán)的轉(zhuǎn)動(dòng)和振動(dòng)造成的。當(dāng)具有連續(xù)波長(zhǎng)的紅外光穿過物質(zhì)時(shí)，分子基團(tuán)會(huì)對(duì)紅外光選擇性吸收，發(fā)生從低能級(jí)到高能級(jí)的躍遷。所以，紅外光譜法是根據(jù)分子內(nèi)部基團(tuán)的運(yùn)動(dòng)來鑒定化合物（組成、結(jié)構(gòu)、化學(xué)鍵）的分析技術(shù)。

當(dāng)然，不是所有的分子都具有紅外活性。只有當(dāng)分子振動(dòng)/轉(zhuǎn)動(dòng)能引起分子偶極矩發(fā)生改變時(shí)，該振動(dòng)才能對(duì)紅外光產(chǎn)生特征吸收。反之，如果分子在轉(zhuǎn)動(dòng)/振動(dòng)時(shí)，分子的偶極矩變化和為零，則該分子不能表現(xiàn)出紅外活性。

一般來說，分子的轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)差比較小，產(chǎn)生躍遷所需要的能量低。而振動(dòng)能級(jí)差比較大，產(chǎn)生躍遷需要的能量高。所以，在遠(yuǎn)紅外區(qū)（25-300 μm）的特征吸收峰，一般代表分子的純轉(zhuǎn)動(dòng)運(yùn)動(dòng)，而在中紅外區(qū)（2.5~25 μm）的特征吸收峰，則往往代表了分子的振動(dòng)運(yùn)動(dòng)。在中紅外區(qū)產(chǎn)生的吸收光譜，又可以細(xì)分為特征頻率區(qū)（2.5-7.7 μm）和指紋區(qū)(7.7~16.7μm)兩個(gè)部分。

一般而言，在特征區(qū)出現(xiàn)的峰與基團(tuán)的伸縮振動(dòng)相關(guān)，具有強(qiáng)的特征性和辨識(shí)度，往往用于鑒定官能團(tuán)。如含有羰基的分子（酮、酸、酯或酰胺），其紅外光譜往往會(huì)在5.9 μm左右出現(xiàn)一個(gè)強(qiáng)的吸收，那么，只要物質(zhì)的紅外光譜在5.9 μm左右有一個(gè)強(qiáng)吸收峰，則大致可以斷定分子中有羰基。

指紋區(qū)的情況比較復(fù)雜，沒有強(qiáng)的特征性。一些單鍵（C-O、C-N、C-F、C-Cl）的伸縮振動(dòng)，含氫基團(tuán)（C-H、O-H）

的彎曲振動(dòng)，甚至C-C骨架的振動(dòng)都能在指紋區(qū)產(chǎn)生紅外吸收。但是，當(dāng)分子結(jié)構(gòu)稍有不同時(shí)，該區(qū)的吸收就有細(xì)微的差異，因而被稱為 “指紋區(qū)”，該部分的信息對(duì)于區(qū)分結(jié)構(gòu)類似的化合物能提供極大的便利。

二、應(yīng)用案例

利用合適的催化劑將CO2轉(zhuǎn)化為有機(jī)物是一項(xiàng)極具前景的工作。Noei等[5]人研究發(fā)現(xiàn)ZnO可作為一種優(yōu)秀的CO2催化劑（圖4）。為了證明ZnO的催化作用并揭示其催化機(jī)理，作者利用超高真空傅里葉紅外光譜（UHV-FTIRS）研究了CO2在羥基化的ZnO納上的活化過程。紅外結(jié)果表明，暴露在空氣中的ZnO納米粒子出現(xiàn)了碳酸鹽（~1581，~1313 cm-1）相關(guān)的振動(dòng)峰，并且隨著溫度的升高，與碳酸鹽相關(guān)的振動(dòng)峰強(qiáng)度增大，說明溫度的提升有利于CO2的催化轉(zhuǎn)化。

圖4 不同溫度下CO2吸附在ZnO上的UHV-FTIR光譜[5]

紅外光譜分析技術(shù)廣泛用于無機(jī)物和有機(jī)物的結(jié)構(gòu)分析，如何準(zhǔn)確識(shí)峰是準(zhǔn)確分析物質(zhì)結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵。與標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行對(duì)比，參考具有類似結(jié)構(gòu)物質(zhì)的紅外光譜，對(duì)快速準(zhǔn)確識(shí)譜大有脾益。

?在此，給出幾個(gè)重要的紅外譜圖數(shù)據(jù)庫(kù)，供讀者參考：

?日本NIMC有機(jī)物譜圖庫(kù)(http://sdbs.db.aist.go.jp/sdbs/cgi-bin/direct_frame_top.cgi)

?RRUFF 光譜數(shù)據(jù)庫(kù)（https://rruff.info/)

?NIST Chemistry WebBook：http://webbook.nist.gov/chemistry

?Sadtler紅外光譜數(shù)據(jù)庫(kù)(http://www.bio-rad.com/zh-cn/product/ir-spectral-databases)

?化學(xué)品目錄CDD (http://www.chemexper.com/)

?FTIRsearch： (http://www.ftirsearch.com/)

3.2 拉曼光譜（Raman）

一、測(cè)試原理

拉曼光譜也是通過測(cè)試分子的振動(dòng)能級(jí)和轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)躍遷來鑒定物質(zhì)結(jié)構(gòu)。當(dāng)光子照射至樣品表面時(shí)，光子與分子發(fā)生非彈性碰撞后，光子的運(yùn)動(dòng)方向改變，同時(shí)為了保證能量守恒，將自身的能量傳遞給分子（分子處于基態(tài)振動(dòng)能級(jí)）或從分子吸收能量（分子處于激發(fā)態(tài)振動(dòng)能級(jí)）。光子與樣品分子的非彈性碰撞造成光子和分子發(fā)生能量交換，從而使散射光子的能量發(fā)生變化，頻率也就相應(yīng)較小或增加，該現(xiàn)象稱為拉曼位移。

對(duì)于散射光頻率降低的稱為負(fù)拉曼位移（對(duì)應(yīng)的散射光稱為斯托克斯線），而散射光頻率升高的稱為正拉曼位移（對(duì)應(yīng)的散射光稱為反斯托克斯線）。一般正負(fù)拉曼位移的發(fā)生幾率一致，但負(fù)拉曼位移的產(chǎn)生必須是分子處于激發(fā)態(tài)，因此反斯托斯線的強(qiáng)度小，測(cè)試時(shí)主要檢測(cè)斯托克斯線。

拉曼光譜和紅外光譜并稱分子振動(dòng)姊妹譜。兩者在測(cè)試范圍、譜圖信息方面具有相通點(diǎn)（表1）。相通處在于，拉曼位移和紅外吸收都反映了分子振動(dòng)能級(jí)的能量。

因此，對(duì)給定的化合物，某些峰的紅外吸收波數(shù)和拉曼位移完全相同，紅外吸收波數(shù)與拉曼位移均在紅外光區(qū)，兩者都反映分子的結(jié)構(gòu)信息。不同處在于，紅外活性源于分子偶極矩的變化，而拉曼活性是源于物質(zhì)極化率的變化，因此具有紅外活性的物質(zhì)也可能不具有拉曼活性，反之亦然。

表 1 紅外光譜與拉曼光譜的區(qū)別

二、應(yīng)用案例

Raman光譜在無機(jī)物和碳材料中的結(jié)構(gòu)研究中應(yīng)用廣泛。在400-1000 cm-1波數(shù)范圍內(nèi)出現(xiàn)的峰往往與無機(jī)物的拉曼散射有關(guān)，而在1000-3000 cm-1波數(shù)范圍內(nèi)的峰與碳的結(jié)構(gòu)有關(guān)，如在~1347 cm-1出的峰對(duì)應(yīng)了碳的sp3雜化，在~1600 cm-1出的峰為碳的sp2雜化。而在~2692 cm-1出現(xiàn)的峰是稱為2D峰，是D峰的二階峰，由雙振動(dòng)拉曼散射造成，對(duì)石墨的層數(shù)敏感，可以分峰成為一個(gè)單層石墨峰或多個(gè)多層石墨峰。

如圖5所示，作者以氧化鐵為模板制備了一種多孔碳材料（G-GCNs）用于Li-S電池正極材料制備。研究發(fā)現(xiàn)，與未加入氧化鐵的多孔碳（G@Cs）相比，G-GCNs的D峰和G峰強(qiáng)度比為0.72，遠(yuǎn)小于G@Cs的1.03，說明前者具有更少的sp3雜化結(jié)構(gòu)，也就具有更高的石墨化程度。

圖 5 兩種碳材料的Raman光譜

Raman光譜與紅外光譜互補(bǔ)，能更準(zhǔn)確的反應(yīng)有機(jī)物的結(jié)構(gòu)。圖6給出了1，3，5-三甲苯的紅外光譜與拉曼光譜，不難吧發(fā)現(xiàn)同一物質(zhì)，有些峰的拉曼位移和紅外吸收完全一致，而許多峰僅出現(xiàn)紅外吸收或拉曼位移。因此，對(duì)于復(fù)雜結(jié)構(gòu)的樣品，采用多技術(shù)聯(lián)用才能更準(zhǔn)確的分析其化學(xué)結(jié)構(gòu)。

圖 6 1，3，5-三甲苯的紅外光譜與拉曼光譜

?最后，給出幾個(gè)重要的的Raman譜圖數(shù)據(jù)庫(kù)，供讀者參考：

?RRUFF 光譜數(shù)據(jù)庫(kù)（https://rruff.info/)

?KnowItAll 拉曼光譜數(shù)據(jù)庫(kù)( https://sciencesolutions.wiley.com/?lang=zh-hans)

3.3 紫外可見吸收光譜（UV-vis）

一、測(cè)試原理

當(dāng)物質(zhì)分子吸收紫外輻射或可見光，分子中的價(jià)電子從能量較低的分子軌道躍遷至能量較高的反鍵分子軌道。在紫外可見吸收光譜中的吸收譜帶，實(shí)質(zhì)上反映了分子中某種形式的電子能級(jí)躍遷。

分子中與價(jià)電子躍遷的分子軌道有三種，分別是形成單鍵的σ電子、形成雙鍵的π電子、未成鍵的孤對(duì)n電子。分子處于基態(tài)時(shí)，價(jià)電子處于成鍵或非鍵軌道（圖 7）。

圖 7 紫外可見吸收光譜中的電子躍遷及特點(diǎn)

當(dāng)吸收紫外-可見光后，價(jià)電子可以躍遷至反鍵軌道π* 和σ*，各種躍遷類型所需要的能量如圖7所示。由于分子中的每個(gè)電子能級(jí)上都耦合有許多振-轉(zhuǎn)能級(jí)，所以，紫外-可見吸收光譜具有“帶狀吸收”的特點(diǎn)。不同躍遷導(dǎo)致的吸收譜帶可分為R、K、B、E吸收帶四種，其各自的特點(diǎn)和歸納在圖 7中。

二、應(yīng)用案例

紫外-可見吸收光譜的譜圖比較簡(jiǎn)單，其吸收峰的產(chǎn)生主要來自于分子中的生色團(tuán)和助色團(tuán)。（生色團(tuán)：產(chǎn)生紫外或可見吸收的不飽和基團(tuán)，如C=C、C=O、NO2等；助色團(tuán)：其本身是飽和基團(tuán)（常含雜原子），連到生色團(tuán)時(shí)，能使后者吸收波長(zhǎng)變長(zhǎng)或/和吸收強(qiáng)度增加，如OH、NH2、Cl等。）因此，紫外-可見光吸收光譜對(duì)于鑒定未知結(jié)構(gòu)比較困難。

目前紫外可見吸收光譜在確定分子結(jié)構(gòu)方面的應(yīng)用主要有：分析有機(jī)物中不飽和基團(tuán)，區(qū)分化合物的構(gòu)型、構(gòu)象，辨別同分異構(gòu)體。

圖8 （a）不同鄰位取代基硝基甲苯的紫外光譜圖;

（b）順式偶氮苯和反式偶氮苯的紫外光譜圖

圖 8a 是不同烷基取代硝基苯的紫外光譜圖，不難發(fā)現(xiàn)隨著取代烷基鏈長(zhǎng)的增加，硝基甲苯在255 nm附近的吸收峰逐漸消失，這說明空間位阻對(duì)分子吸收光譜具有較大影響。圖 8b 是順式偶氮苯和反式偶氮苯的紫外吸收光譜圖。由于反式偶氮苯的空間位阻小，所以其吸光系數(shù)大，吸收峰位會(huì)紅移。

最后，列舉一個(gè)重要的UV-VIS譜圖數(shù)據(jù)庫(kù)，供讀者參考：NIST Chemistry WebBook：http://webbook.nist.gov/chemistry

3.4 X射線光電子能譜（XPS）

一、測(cè)試原理

光子照射到物質(zhì)表面時(shí)，會(huì)被物質(zhì)中的某個(gè)電子吸收，使得該電子的動(dòng)能增大。當(dāng)電子的動(dòng)能大到能克服原子核對(duì)自身的束縛時(shí)，電子就會(huì)從物質(zhì)表面逃逸形成光電子（圖 9）。通過檢測(cè)該光電子的能量，便可獲得原子核對(duì)核外電子的束縛能。

圖 9 X射線與原子核外電子作用示意圖

由于不同原子的微觀構(gòu)成（原子核、電子）存在巨大差異，原子核對(duì)核外電子的束縛能不同。因此，原子的內(nèi)層電子結(jié)合能可以作為辨識(shí)原子的特征信息。

此外，同一原子處于不同化學(xué)環(huán)境時(shí)，原子核對(duì)核外電子的束縛能也會(huì)發(fā)生變化，一般將該過程稱為“化學(xué)位移”。

這是由于內(nèi)殼層電子的結(jié)合能除主要決定于原子核電荷而外，還受周圍價(jià)電子的影響?；瘜W(xué)位移可為研究分子結(jié)構(gòu)提供如價(jià)態(tài)、化學(xué)鍵、官能團(tuán)等方面的信息，是XPS用作結(jié)構(gòu)分析和化學(xué)鍵研究的基礎(chǔ)。

二、應(yīng)用案例

前面已經(jīng)提到，化學(xué)位移是判定化學(xué)狀態(tài)的重要依據(jù)。除少數(shù)元素外，大部分物質(zhì)的單質(zhì)態(tài)、氧化態(tài)和還原態(tài)之間具有明顯的化學(xué)位移，這是因?yàn)楫?dāng)原子的核電荷減少時(shí)，原子對(duì)核外電子的束縛能會(huì)增大，反之亦然。例如碳的C1s結(jié)合能在石墨中為284.6 eV，在TiC中為281. 7eV，在碳酸鹽中又為290 eV。

圖 10 (a) TiN-TiO異質(zhì)結(jié)的XRD圖譜， (b) XPS總譜，

(c) Ti 2p分譜以及 (d) Raman光譜

Li等人[6]設(shè)計(jì)了一種鈦基化合物修飾的多孔碳用于負(fù)載Li-S電池中硫正極。XRD結(jié)果（圖 10a）表明基體材料中的鈦基化合物可能是TiN或TiO，但這兩種材料具有及其類似的晶體結(jié)構(gòu)難以分辨，于是進(jìn)一步進(jìn)行了XPS和Raman分析。XPS總譜（圖 10b）表明，物質(zhì)中含有Ti、O、N和C四種元素。

進(jìn)一步分析Ti的分譜（圖 10c）發(fā)現(xiàn)，合成的材料中同時(shí)存在Ti-O和Ti-N鍵，這說明該料中同時(shí)含有TiO和TiN兩種成分。同時(shí)，Raman光譜（圖 10d）也同時(shí)檢測(cè)到歸屬于TiN和TiO2的不同特征峰。這說明，單一表征技術(shù)并不是萬能的，只有合理利用不同檢測(cè)手段的優(yōu)勢(shì)，才能準(zhǔn)確完備的分析出材料的結(jié)構(gòu)信息。

?最后，給出幾個(gè)重要的電子結(jié)合能數(shù)據(jù)庫(kù)，供讀者參考：

?NIST XPS Data (https://srdata.nist.gov/xps/selEnergyType.aspx)

?RRUFF 光譜數(shù)據(jù)庫(kù)（https://rruff.info/)

?Thermo scientific XPS (http://xpssimplified.com/periodictable.php)

3.5 其他測(cè)試技術(shù)

除了以上提到的四大光譜技術(shù)，還有其他很多的技術(shù)手段都可以用于分子結(jié)構(gòu)的辨析，如利用原子與電子間的非彈性碰撞來確定樣品的原子結(jié)構(gòu)和化學(xué)特性的電子能量損失譜 (EELS)，激發(fā)X光電子經(jīng)受周圍原子的多重散射造成的X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES)，還有利用核自旋在核塞曼能級(jí)上的躍遷來獲得的核磁共振譜。

對(duì)于已知成分的化合物結(jié)構(gòu)，往往采用一兩種鑒定技術(shù)就能獲得足夠的結(jié)構(gòu)信息。但對(duì)于未知成分的化合物結(jié)構(gòu)，首先要確定化合物的成分，如原子吸收光吸收譜（AAS/AES）、質(zhì)譜（MS）、電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀（ICP-OES），其次才是利用結(jié)構(gòu)分析技術(shù)來判斷化合物的分析結(jié)構(gòu)。

此外，對(duì)于具有復(fù)雜成分的物質(zhì)，為了消除不同分子之間的相互影響，還會(huì)聯(lián)用氣相色譜/液相色譜技術(shù)來分離化合物中的不同成分，再利用結(jié)構(gòu)鑒定技術(shù)進(jìn)行結(jié)構(gòu)辨析。

?陸家和, 陳長(zhǎng)彥. 現(xiàn)代分析技術(shù)[M]. 清華大學(xué)出版社, 1995.

?劉建學(xué). 現(xiàn)代近紅外光譜分析技術(shù)[M]. 科學(xué)出版社, 2008.

?黃君禮, 鮑治宇. 紫外吸收光譜法及其應(yīng)用[M]. 中國(guó)科學(xué)技術(shù)出版社, 1992.

?王建祺. 電子能譜學(xué)(XPS/XAES/UPS)引論[M]// 電子能譜學(xué)（XPS/XAES/UPS）引論. 國(guó)防工業(yè)出版社, 1992.

?Noei H , Woell C , Muhler M , et al. Activation of Carbon Dioxide on ZnO Nanoparticles Studied by Vibrational Spectroscopy[J]. The Journal of Physical Chemistry C, 2011, 115(4):908-914.

?Li H , Ma S , Li J , et al. Altering the Reaction Mechanism to Eliminate the Shuttle Effect in Lithium-Sulfur Batteries[J]. Energy Storage Materials, 2020, 26.

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