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院士成果速覽：唐本忠、趙東元、李永舫、朱道本、Peter Stang、張華、馮新亮、李亞棟頂刊大盤點

來源：本站時間：2019-10-25 10:21:23 瀏覽：12933次

1. 唐本忠ACS Nano：使用聚集誘導發光探針實現自組裝螺旋纖維的超高分辨率成像

唐本忠ACS Nano：使用聚集誘導發光探針實現自組裝螺旋纖維的超高分辨率成像

用于STED顯微鏡的有機熒光團通常會因聚集態猝滅發射和較低的光穩定性而遭受破壞，這大大限制了它們在超高分辨率下實時、原位和長期成像的應用。

香港科技大學的唐本忠教授和西安交通大學的黨東鋒教授設計了具有固態發光（光致發光量子產率＝25％）和優異的光穩定性的DP-TBT的AIE探針，以滿足STED成像技術的要求。除了具有出色的熒光性能外，DP-TBT還可以輕松形成自組裝螺旋線，最后通過超高分辨率STED納米顯微鏡很好地觀察到。結果顯示，虛線的DP-TBT螺旋纖維的纖維寬度大大減少，半峰全寬也只有178 nm，比共聚焦顯微鏡（1154 nm）獲得的實線高約6倍。STED的數據還用于重建裝配好的螺旋線的3D圖像。最后，通過長期跟蹤和動態監測，成功獲得了DP-TBT在自組裝過程中螺旋纖維的形成和生長機制。這些發現表明，具有高光穩定性的高發射AIEgen非常適合使用STED納米顯微鏡進行超高分辨率的實時、原位和動態成像。

文獻鏈接：

Super-Resolution Visualization of Self-Assembling Helical Fibers Using Aggregation-Induced Emission Luminogens in Stimulated Emission Depletion Nanoscopy

(ACS Nano, 2019, DOI: 10.1021/acsnano.9b05914)

2. 張華Nano Energy：多層納米片組裝的RuNi合金納米結構的合成，用于高效電催化制氫

張華Nano Energy：多層納米片組裝的RuNi合金納米結構的合成，用于高效電催化制氫

合理設計和合成用于高效電催化析氫反應（HER）的材料，對于開發和利用可再生能源至關重要。新加坡南洋理工大學的張華教授通過一鍋溶劑熱法制備由多層納米片組成的RuNi合金納米結構（RuNi NSs）。這些納米材料在堿性條件下表現出卓越的電催化HER活性，在10 mA/cm²下的低電勢僅為15 mV，Tafel斜率僅為28 mV/dec，遠優于商業化的Ru/C和Pt/C催化劑。優異的性能歸因于其較大的電化學活性表面積（154 m²/g），以及有助于水解離并優化氫吸附和解吸的Ni合金化作用。這項工作為合理設計和合成用于高效電催化的新材料鋪平了道路。

文獻鏈接：

Synthesis of RuNi Alloy Nanostructures Composed of Multilayered Nanosheets for Highly Efficient Electrocatalytic Hydrogen Evolution

(Nano Energy, 2019, DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.104173)

3. 趙東元和麥立強J. Am. Chem. Soc.：二維介孔異質結構通過自下而上的組裝提供優異的贗電容儲鈉能力

趙東元和麥立強J. Am. Chem. Soc.：二維介孔異質結構通過自下而上的組裝提供優異的贗電容儲鈉能力

具有介孔性的二維（2D）異質結構由于其集成的功能，豐富的活性位點和縮短的擴散距離而在電催化、光催化、能量存儲和轉換技術方面提供了令人興奮的機會。但是，由于采用傳統的化學、機械剝落或自組裝方法的巨大限制，目前尚未將層狀介觀結構結合在一起。

復旦大學的趙東元院士和武漢理工大學的麥立強教授探索了在溫和條件下進行的自下而上的組裝策略，該方法可輕松合成具有均勻中孔尺寸的單層介孔異質結構，使鈉離子贗電容器在非水電解質中的超高速存儲能力和循環壽命得以實現。這種全新的異質結構由井井有條的單層介孔二氧化鈦納米片和兩側組裝的兩層介孔碳單層組成。值得注意的是，互連的大介孔和異質界面的組合導致了可逆贗電容的高度提升（在1 mV/s的掃描速率下占總電荷存儲的96.4％），它使材料能夠在快速鈉化和脫鈉過程中保持強大的機械穩定性。這項研究揭示了將中孔引入異質界面作為增強電活性材料電荷存儲動力學的策略的重要性。

文獻鏈接：

Two-Dimensional Mesoporous Heterostructure Delivering Superior Pseudocapacitive Sodium Storage via Bottom-Up Monomicelle Assembly

(J. Am. Chem. Soc, 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b06962)

4. 朱道本、張德清和狄重安Angew. Chem. Int. Ed.：基于硒取代DPP聚合物的高性能p型有機熱電材料的研究

朱道本、張德清和狄重安Angew. Chem. Int. Ed.：基于硒取代DPP聚合物的高性能p型有機熱電材料的研究

高性能有機熱電（TE）材料的開發對于靈活的發電和固體冷卻應用至關重要。中科院朱道本院士、張德清教授和狄重安教授證明了硒取代的二酮吡咯并吡咯（DPP）衍生物在TE性能方面的顯著增強。在聚合物的摻雜狀態下，除了分子間的強相互作用和1.0-2.3 cm²/V/s的高霍爾遷移率外，PDPPSe-12的最大功率因數和ZT分別高達364μW/m/K²和0.25。該性能是硫基DPP衍生物的兩倍以上，代表了基于高遷移率聚合物的p型有機熱電材料的最高數值。這些結果表明，硒替代可以作為合理設計具有最先進熱電性能的聚合物的有力策略。

文獻鏈接：

Selenium-substituted DPP Polymer for High Performance p-Type Organic Thermoelectric Materials

(Angew. Chem. Int. Ed, 2019, DOI: 10.1002/anie.201911058)

5. Peter J. Stang Nat. Commun.：金屬環-C60配合物中主客體相互作用的單分子水平控制

Peter J. Stang Nat. Commun.：金屬環-C60配合物中主客體相互作用的單分子水平控制

主客體相互作用在許多生物和化學過程中都至關重要。但是，在單分子水平上研究主體-客體系統的形成和分解是一項艱巨的任務。

美國猶他大學Peter J. Stang教授發現有機鉑（II）金屬循環主體的單分子電導率可以通過摻入C60客體分子而提高一個數量級。用掃描隧道顯微鏡斷裂連接技術對金屬環-C60結進行機械拉伸會導致金屬環中的C60客體從金屬環中釋放，因此電導會切換回自由主水平。具有不同形狀和型腔尺寸的金屬循環主體表現出不同程度的柔韌性，以適應C60客體的響應機械拉伸。DFT計算為基于金屬環和金屬環-C60絡合物的分子結的電子結構和電荷傳輸性質提供了進一步的見解。

文獻鏈接：

Single-molecule level control of host-guest interactions in metallocycle-C₆₀ complexes

(Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-12534-6)

6. 李永舫、李耀文Nat. Commun.：高性能倒置結構鈣鈦礦太陽能電池界面能帶結構的重構

李永舫、李耀文Nat. Commun.：高性能倒置結構鈣鈦礦太陽能電池界面能帶結構的重構

由于加劇的電荷載流子復合，有機-無機鈣鈦礦活性層表面的帶電缺陷對太陽能電池性能有巨大的影響。蘇州大學的李永舫院士和李耀文教授發現帶電表面缺陷在鈍化后可以是良性的，并可以進一步用于界面能帶結構的重構。

基于帶相反電荷的離子之間的靜電相互作用，碘離子電離后具有路易斯酸特征的富勒烯骨架（PCBB-3N-3I）不僅可以有效鈍化帶正電荷的表面缺陷，而且可以在鈣鈦礦活性層的頂部以優選的方向組裝。因此，具有強分子電偶極子的PCBB-3N-3I形成偶極子夾層，以重新構造界面能帶結構，從而增強了內置電勢和電荷收集。倒置結構的平面異質結鈣鈦礦太陽能電池展現出了21.1％的功率轉換效率和強大的環境穩定性。這項工作為通過合理利用鈍化后的帶電缺陷來提高鈣鈦礦型太陽能電池開辟了新的窗口。

文獻鏈接：

Recon?guration of interfacial energy band structure for high-performance inverted structure perovskite solar cells

(Nat. Chem, 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-12613-8)

7. 李亞棟、王定勝、張加濤、戎宏盼J. Am. Chem. Soc.：金屬有機骨架轉變產生的鉍單原子及其作為還原CO₂的電催化劑的用途

李亞棟、王定勝、張加濤、戎宏盼J. Am. Chem. Soc.：金屬有機骨架轉變產生的鉍單原子及其作為還原CO2的電催化劑的用途

為了減輕二氧化碳的排放和積累，實現可持續碳循環利用的最有吸引力的方法之一是利用可再生能源將二氧化碳電還原為清潔能源。不幸的是，在反應中間體之間的弱結合相互作用中仍然存在需要突破的瓶頸，并且催化劑通常過電位高，在這種情況下，動力學上更優選的析氫反應（HER）始終勝過CO₂還原反應（CO₂RR），從而導致目標產品的效率低和選擇性差。

鉍基材料具有低成本和低毒性，對于CO₂RR表現良好。對于均相Bi和均相Bi催化劑，CO2RR的主要產物分別為CO和甲酸酯。但是，很少有關于鉍基材料在低過電位（η）下以高選擇性和高活性（電流密度，j）將水溶液中的CO₂電化學還原為CO的報道。

清華大學李亞棟院士、王定勝教授和北京理工大學張加濤教授和戎宏盼教授通過將鉍基金屬有機骨架（Bi-MOF）和雙氰胺（DCD）進行CO₂RR的熱分解來獲得多孔碳網絡上唯一的Bi-N₄位點。有趣的是，原位環境透射電子顯微鏡（ETEM）分析不僅直接觀察到從Bi-MOF還原為Bi納米顆粒（NPs），而且還展示了Bi NPs的隨后霧化，這是由DCD分解釋放的NH₃輔助的。與可逆氫電極相比，催化劑具有高的法拉第效率（FECO高達97％）和5535 h^-1的高周轉頻率，在0.39 V的低超電勢下具有高的固有CO₂還原活性，可用于CO轉化。進一步的實驗和密度泛函理論結果表明，單原子Bi-N₄位點同時是CO₂活化和關鍵中間體COOH*的快速形成中心，同時具有低自由能壘。

文獻鏈接：

Bismuth Single Atoms Resulting from Transformation of Metal?Organic Frameworks and Their Use as Electrocatalysts for CO₂ Reduction

(J. Am. Chem. Soc., 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b08259)

8. 馮新亮、鄭治坤Nat. Chem.：基于表面活性劑單分子膜輔助在水表面合成少層二維結晶聚合物

馮新亮、鄭治坤Nat. Chem.：基于表面活性劑單分子膜輔助在水表面合成少層二維結晶聚合物

盡管近年來聚合物發展迅速，但是制備結晶的二維聚合物仍然具有挑戰性。德國德累斯頓大學的馮新亮教授和中山大學的鄭治坤教授報道了通過表面活性劑單分子膜輔助的胺和酸酐單體之間的反應，在水表面可控合成幾層二維聚酰亞胺晶體。

作者獲得了具有高結晶度，約2 nm的厚度和約3.5μm²的平均晶疇尺寸的聚合物。使用X射線散射和透射電子顯微鏡技術表征了材料的分子結構、晶粒邊界及其邊緣結構。這些特征得到了計算的支持。結晶聚合物的形成歸因于水-表面活性劑界面上單體的預組織。表面活性劑取決于其極性頭，促進了單體的排列，進而促進了它們相對于水表面的水平或垂直聚合。用帶有羧酸基團的表面活性劑觀察到后者，該表面活性劑通過縮合反應垂直錨定胺單體。在這兩種情況下，均生長了微米級，幾層的二維聚酰胺晶體。

文獻鏈接：

On-water surface synthesis of crystalline, few-layer two-dimensional polymers assisted by surfactant monolayers

(Nat. Chem., 2019, DOI: 10.1038/s41557-019-0327-5)

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